Emlékbeszéd TÜDÕS FERENC (1931–1998) felett
Életrajzi adatok
Tüdõs
Ferenc 1931. április 1-én született a Borsod megyei
Szuhakállón. Nehéz sorsú munkásemberek
között nevelkedett. Édesapja vasesztergályos szakmunkás
volt a Diósgyõri gépgyárban. Feri gyermekkorát
a háború, édesapja katonáskodása, a
hadisegélybõl-élés árnyékolta
be. A gimnáziumot Miskolcon végezte, a Fráter György
Gimnáziumban érettségizett 1949-ben kitüntetéssel.
Még ugyanabban az évben a Szegedi Tudományegyetem
Természettudományi Karán, vegyész szakon folytatta
tanulmányait, és 1953-ban kitûnõ eredménnyel
végzett a fizikai-kémia szakágon. Hallgatóként
már 1950-ben bekapcsolódott a Szabó Zoltán
professzor vezetése alatt folyó reakciókinetikai kutatásokba.
Kitûnõ tanulmányi eredményei mellett kutatási
tevékenysége is bizonyára hozzájárult
ahhoz, hogy az Alma Mater az egyetemi tanulmányi érdeméremmel
tüntette ki. Már az egyetem elvégzése utáni
évben, 1954-ben megjelent elsõ három tudományos
dolgozata (1-3).
Közvetlenül az egyetem elvégzése után aspiráns lett a Leningrádi Technológiai Intézet Mûgumi tanszékén. “A sztirol inhibiált hõpolimerizációja kinetikájának néhány kérdése” címû kandidátusi disszertációját (4) 1956 decemberében védte meg. A disszertáció védése során felmerült, hogy annak alapján a tudomány doktorává minõsítsék, de formai okok miatt erre nem kerülhetett sor, viszont felszólították, hogy munkája alapján készitse el és adja be doktori értekezését.
1957. január 1-tõl a Magyar Tudományos Akadémia Központi Kémiai Kutató Intézetében dolgozott, mint tudományos munkatárs a Makromolekuláris Csoportban. Rövidesen tudományos csoportvezetõ, majd 1960-tól az Intézet Polimerizáció-kinetikai és Szerves Reakciómechanizmus Osztályának vezetõje lett. A Központi Kémiai Kutatóintézetben folyó makromolekuláris kutatásokat 1997-ig irányította.
1973. július l-tõl 1996-ig az Eötvös Loránd Tudományegyetem Kémiai Technológiai Tanszékét vezette, majd - 65 éves kora után - a tanszéken egyetemi tanárként és a Magyar Tudományos Akadémia tanszéki Makromolekuláris Kémiai Kutatócsoportjának vezetõjeként mûködött.
1964 novemberében a Leningrádi Technológiai Intézetben megvédett “A gyökös polimerizáció kinetikájának néhány problémája” címû értekezése (5) alapján elnyerte a kémiai tudomány doktora” fokozatot.
A Magyar Tudományos Akadémia 1970-ben választotta levelezõ tagjává. Ekkor õ volt az Akadémia legfiatalabb tagja. 1982-ben lett az MTA rendes tagja.
Tudományos dolgozatainak és elõadásainak száma megközelíti az 1000-et, 29 szabadalom és három szabadalmi igény társszerzõje, 9 monográfia szerzõje illetve szerkesztõje. Publikációi jelentékeny nemzetközi - mintegy 2000 idézésben is megnyilvánuló - visszhangot váltottak ki. Az Institute of Scientific Information “Most Cited Chemists” 1981 - 1997 válogatásában a 14., a külföldön mûködõket leszámítva a 7. magyar szerzõ. Hét nemzetközi és hat hazai folyóiratnak, tudományos kiadványnak volt szerkesztõbizottsági tagja. Kivette részét a tudományos ismeretterjesztésbõl is: a Természet Világa szerkesztõbizottságának 9 éven át elnöke, a Tudományos Ismeretterjesztõ Társaságnak hosszú idõn át alelnöke volt.
Tevékenyen részt vett nemzetközi szakmai szervezetek munkájában. 10 éven át nemzeti képviselõként, ezt követõen tiszteleti tagként mûködött a IUPAC Makromolekuláris Szakosztályában, tagja volt az UNESCO Európai tudományos együttmûködési bizottságának és több más munkacsoportnak és munkabizottságnak.
Aktív szerepet vállalt Akadémiánk életében és a tudományos minõsítésben.Több akadémiai bizottság és munkabizottság tagja, a Makromolekuláris Kémiai Bizottság elnöke volt. Elnöke volt a Tudományos Minõsítõ Bizottság Szervetlen Kémiai, majd II. Kémiai, illetve az MTA Doktori Tanácsa II. Kémiai Szakbizottságának. 1963-ban MTA elnöki díjban, 1978-ban Állami Díjban részesült, két munkatársával, Földesné Berezsnich Tamarával és Kelen Tiborral megosztva. 1964-ben Munka Érdemrenddel, 1990-ben a Magyar Köztársaság Csillagrendjével tüntették ki. 1993-ban a Szlovák Kémiai Társaság tiszteletbeli tagjává választotta. 1998 április 20-án húnyt el.
Eddig a tények.
A kutatói életpálya (töredékek)
Tüdõs Ferenc kiváló kutatásirányító, oktató és a társadalom, a tudományos közösség problémái felé nagy érzékenységgel forduló tudós, de mindenekelõtt kutató volt, aki egész tudományos tevékenységét a polimerkémiának, a homogén és heterogén fázisban lejátszódó polimerizációnak, ezen belül, és ezen felül is a reakciókinetikai és mechanizmus kutatásoknak szentelte. A polimerkémiát a polimerizáció, kopolimerizáció és azok egyes elemi lépései, a láncátvitel, láncnövekedés, az inhibíció, tehát elsõsorban a folyamatok oldaláról közelítette meg. Számára a monomerek, iniciátorok, oldószerek, valamint az inhibitorok annak a rendszernek jelentették egyes elemeit, amelynek vizsgálata elsõsorban mint a mechanizmuskutatás modellje kötötte le tudományos érdeklõdését.
Ez az irányultság szinte természetesnek tûnik, ha figyelembe vesszük azt az idõszakot és azokat a körülményeket, amelyekhez e tudományos pálya elsõ, kezdeti szakasza kötõdik.
A múlt század 50-es éveiben induló, a fizikai kémia iránt érdeklõdõ, a matematikát könnyedén kezelõ kémikus számára a reakciókinetika vonzó diszciplína volt. A Bodenstein, Christiansen, Nernst és a többiek által lerakott alapokat Hinshelwood, Szemjonov és társaik fejlesztették a láncreakciók tudományává. Eyring és vele egyidõben Polányi Mihály a kinetika és a statisztikus termodinamika ötvözésével megalkották az abszolút reakciósebességek elméletét. A reakciókinetikai tudomány elismertségét bizonyította a Hinshelwoodnak és Szemjonovnak 1956-ban megosztva odaítélt Nobel-díj is.
Mindehhez hozzájárultak a speciális körülmények, amelyek Tüdõs Ferenc kutatóvá érését kísérték. Hallgató korábani kötõdés a “négylépcsõs mechanizmus” koncepcióját megalkotó Szabó Zoltán által vezetett szegedi tanszékhez (elsõ dolgozatainak egyike is Szabó Zoltánnal közös publikáció - A klór által katalizált ózonbomlás mechaniumusa (3) volt), majd találkozása leningrádi aspiránsként a Szemjonov iskola kiemelkedõ képviselõi, Emánuel, Kondratjev, Vojevodszkij reakciókinetikai munkáival, Bagdaszárján, Korsák és sok más kutató polimerkémiai és polikondenzáció-kinetikai kutatásainak eredményeivel meghatározó szerepet játszhatott kutatói érdeklõdésének formálódásában, mint ezt a késõbbi publikációiban szereplõ hivatkozások is mutatják. Hazatérte után a Schay Géza által vezetett intézetben folytatta kutatásait. Schay professzornak Polányi Mihállyal közös, a reakcióhõnek egyes elemi reakciólépésekben játszott szerepére vonatkozó munkákban elért eredményeit Tüdõs közvetlenül is felhasználta alapvetõ koncepciójának, a forró gyök hipotézisnek a megfogalmazásában. Ezen túlmenõen is reá, mint mindnyájunkra az Intézetben nagy hatással volt Schay professzor fiziko-kémiai, termodinamikai gondolkodmódja, amelynek révén képes volt a részletekbe menõen megközelíteni és biztos kézzel kezelni a legbonyolultabb reakciómechanizmusokra vonatkozó részproblémákat is. Ez a fizikai kémiai törvényszerûségek szigorú figyelembevételére épülõ megközelítési és problémakezelési mód uralta az MTA elsõként alapított, Szabó Zoltán akadémikus elnöklete alatt mûködõ Katalízis Munkabizottságnak a vitáit, ez avatta e bizottságot olyan, valódi tudományos mûhellyé az ötvenes-hatvanas évek fordulóján, amelynek meghatározó szerepe volt generációnk tagjai közül sokaknak vezetõ kutatóvá érésében. Itt mutatta be Tüdõs Ferenc is 1961 május 29-én a gyökös polimerizáció értelmezésének a forró gyök hipotézisre épülõ koncepcióját (6).
E koncepció végigkísérte úgyszólván egész alkotó tevékenységét, erre építve értelmezte a polimerizációs és kopolimerizációs folyamatokat és azok addig feloldatlannak tûnõ anomáliáit. Érdemes külön is megemlíteni a hipotézis felállításához vezetõ gondolatsort, mert az jellemzõ Tüdõs tudományos gondolkodásmódjára.
A fiatal kutató - annak ellenére, hogy az ötvenes-hatvanas évek fordulóján a polimerizáció nemzetközileg elismert tudósainak tollából már átfogó monográfiák láttak napvilágot a polimerizáció elméletérõl - felfigyelt számos általa “nem megnyugtatóan tisztázott”-nak nevezett kérdésre és ellentmondásra. Miután a polimerizáció iniciálási sebességének meghatározására az inhibiciós módszert kiterjedten alkalmazták, Tüdõs szisztematikus vizsgálatokat kezdeményezett az inhibiciós folyamatok kinetikájának tisztázása céljából, beleértve e folyamatok kinetikai analízisét, ami jelentõs matematikai apparátust is igénylõ feladat volt. E vizsgálatok fókuszába a sztöchiometriai együttható (az egy inhibitor molekula által deaktivált láncvivõ gyökök száma) kísérleti meghatározása került, szemben az általánosan elterjedt, az elemi reakciólépések analógiája alapján alkalmazott sztöchiometriai megfontolásokkal.
A különbözõ típusú, összesen mintegy 60, inhibitor-molekulával mért sztöchiometriai együttható értéke kisebbnek, mégpedig többségében lényegesen kisebbnek mutatkozott az elméleti - pontosabban az elemi sztöchiometrikus analógiák alapján számított - értéknél. Egyes vegyület-típusoknál az eltérés mértéke az inhibitor szerkezetétõl függetlennek mutatkozott, más típusoknál viszont az együttható értéke nagymértékben függött a szerkezettõl, sõt az adatok azt mutatták, hogy azt sztérikus effektusok is befolyásolták. A sztöchiometriai együttható értékek a hõmérséklettõl függetlennek bizonyultak.
Az inhibíciós mechanizmusra, az inhibitorok reakcióképességére vonatkozó adatokból Tüdõs Ferenc azt a következtetést vonta le, hogy a szabad gyök inhibitor esetében egyetlen elemi lépésbõl álló inhibíciós reakció azonos kémiai összetételû és szerkezetû termékének két formában kell léteznie, miután nem csupán inert végtermék képzõdik a polimer gyökkel lejátszódó reakció révén, hanem a monomerrel lejátszódó kölcsönhatás révén láncvivõ típusú gyök is, ami láncregenerációt eredményez. Ennek következménye az inhibició mértékét jellemzõ sztöchiometriai együtthatónak az elméleti értéknél kisebb volta. Az inhibíciós reakciólépés eredményeképpen tehát mind a lánclezáráshoz, mind a láncregenerációhoz vezetõ köztitermék szerepet betöltõ gyök létrejön, azonos kémiai szerkezetben, de egymástól lényegesen eltérõ energiaállapotban. A gyök és az inhibitor-molekula addiciós reakciója során (amely - a sztöchiometriai együttható hõmérsékletfüggetlen voltából kitûnõen aktiválási energiát nem igényel, ami e lépés exoterm voltából következik) képzõdõ közti termék szerepet játszó gyökben jelentõs energia koncentrálódik, amely a gyök rezgési szabadsági fokait gerjeszti. E “forró” gyökök egy része a monomer molekulával láncreakcióba lép, egy részük pedig más lépések, - például monomerrel, vagy oldószer molekulával lejátszódó ütközések - révén elveszíti energiafeleslegét. A forró gyök hipotézis tehát Tüdõs megfogalmazása szerint “azon az egyszerû tényen alapszik, hogy a reakció terméke keletkezése pillanatában tartalmazza az exoterm kémiai reakció reakcióhõjét és aktiválási energiáját belsõ (fõleg vibrációs) szabadsági fokok gerjesztési energiája formájában”.
A klasszikus elmélet szerint az energia többlettel rendelkezõ gyökök deaktiválódnak és újabb láncnövekedési reakció csak a következõ lépéshez szükséges aktiválási energia molekuláris ütközések útján bekövetkezett koncentrálódása után játszódhat le. Ezzel szemben a forró gyök elmélet szerint, a nagy energiafelesleggel rendelkezõ forró gyökök a teljes deaktiválódás elõtt képesek újabb reakcióra, amelynek aktiválási energiaigényét fedezi a forró gyök energiafeleslege.
E merész gondolatmenet minden részlépését Tüdõs körültekintõ - a gázfázisú reakciók analógiájára épülõ - elemzéssel támasztja alá, bizonyítékként nagyszámú, az irodalomból ismert tényt irodalmi, különösképpen az exoterm reakciókat kisérõ entalpia változás belsõ energiává alakulását bizonyító kísérleti adatokat (7,8) és a reakcióhõ rezgési energiává alakuló hányadára vonatkozó elméleti számításokat (9) használ fel részben klasszikusnak tekinthetõ szerzõktõl.
A forró gyök hipotézist alapozta meg az a megállapítás, hogy a rezgési energia leadása viszonylag lassú folyamat, a forró gyök teljes deaktiválódásához a vizsgált -80-200 kJ mol-1 entalpiaváltozással kisért reakciók esetében “sok száz, esetleg ezer” ütközés is szükséges lehet.
A forró gyökök kialakulására, viszonylag hosszú élettartamukra és kiemelkedõ reakcióképességükre vonatkozó elgondolás a gázfázisú reakciókra épülõ ismereteknek a folyékony fázisra alkalmazásával alakult ki. Külön ellenõrzés volt szükséges annak eldöntésére, hogy a kísérleti adatok “jogosan értelmezhetõk-e” a forró gyök hipotézis alapján. Az ellenõrzés kiterjedt a sztöchiometriai együttható értékének hõmérséklettõl független voltára, az inert oldószerek hatására vonatkozó sztöchiometriai együttható vs. elegyösszetételre a hipotézis alapján) levezetett matematikai összefüggés helyességének bizonyítására, ugyanezen együttható függésére az inhibitor térszerkezetétõl, a monomer reakcióképességétõl és egyéb tényezõktõl. A forró gyök hipotézis alapján kidolgozott összefüggések a mérési adatokra ellentmondásmentesen alkalmazhatóak voltak.
A forró gyök hipotézis beizgazolódásának természetes következménye, hogy a polimerizációs folyamat során a láncnövekedésben két elemi lépés, a forró és a megkülönböztetésül hidegnek nevezett gyök részvételével lejátszódó reakció vesz részt. Igy minden olyan paraméter-együttes, amelyben a láncnövekedési sebességi állandó szerepel, a hígítástól, esetenként az összetételtõl függõ mennyiség, mint amilyen például a láncátviteli állandó. Következésképpen a polimerizáció sebességét e két lépés sebessége együtt alakítja ki. A folyamat teljes differenciál-egyenlet-rendszerébõl a Bodenstein-elv alkalmazásával kifejezhetõ mind a forró, mind a hideg gyökök koncentrációja. A polimerizáció sebessége és bruttó sebességi állandója is koncentráció-függõnek adódik, tehát nem valódi sebességi állandó, hanem hígítástól függõ paraméter, azaz egy adott koncentrációra érvényes virtuális sebességi állandó. Ez magyarázta azt a már régebben ismert tényt, hogy az inert oldószerben lejátszódó polimerizáció sebessége a formális sebességi egyenlettel nem volt leírható és a monomer rendûsége egynél nagyobbnak adódott.
A forró és hideg gyököknek a láncnövekedésben játszott együttes részvételére épült sebességi egyenlet alkalmazhatóságát Tüdõs és munkatársai több mint 500 példán ellenõrizték, kiszámítva a polimerizációs sebességi értékekbõl a virtuális (mert koncentrációfüggõ) sebességi állandó értékeket. Ennek alapján megállapították, hogy a levezetett egyenlet e paraméter hígításfüggését kvantitative is jól írta le a legkülönbözõbb monomerek, iniciátorok és oldószerek esetében.
A forró gyök elméletet Tüdõs - mint láttuk - az inhibíciós lépésbõl kiindulva dolgozta ki, és alkalmazta a polimerizáció exoterm elemi lépéseire, a láncnövekedésre és az iniciálásra. Ezt követõen került sor a koncepció sikeres alkalmazására a kopolimerizációs folyamatban (10). Itt mindenekelõtt az jelentett nehézséget, hogy a kopolimerizációs állandók számítására alkalmazott, linearizálható un. összetételi egyenlet alapján számított kopolimerizációs állandók gyakran fizikailag értelmezhetetlenek - például negatívnak adódó sebességi állandó-hányadosok voltak. Kelen és Tüdõs viszont a kopolimerizációs állandók meghatározására matematikai transzformációval olyan új, grafikus módszert dolgoztak ki az összetételi egyenlet alapján (11), amelybõl fizikailag értelmezhetõ paraméterek voltak számíthatók - amennyiben a linearitás kritériuma érvényesült. Az új, linearizált grafikus módszer a kopolimerizációs folyamatok jelentõs részére sikerrel volt alkalmazható. Volt azonban nem kevés olyan folyamat is, amelyeknél a linearitás nem érvényesült, ami arra utalt, hogy rájuk nem alkalmazható a klasszikus kopolimerizációs mechanizmusra épülõ egyenlet. Igy a “Kelen-Tüdõs egyenlet” alkalmas volt annak diagnosztizálására, hogy adott folyamatra érvényes-e a klasszikus mechanizmus.
Az eltérést a klasszikus kopolimerizációs mechanizmustól Tüdõs azzal magyarázta, hogy a kopolimerizációban résztvevõ két monomer a forró gyök elmélet értelmében kettõs szerepet játszik: egyrészt egymás reakciópartnerei, másrészt egymásnak hûtõközegeként is viselkednek. Ennek megfelelõen a két hideg gyök mellett két forró gyök is részt vesz a láncnövekedésben, így az 4 helyett 8 lépésbõl tevõdik össze. A forró gyök elmélet alapján adódó összes láncnövekedési és deaktivációs lépés figyelembevételével levezetett sebességi egyenlet formailag azonos a klasszikus mechanizmus alapján adódó egyenlettel, a benne szereplõ konstansok száma és fizikai értelme tekintetében azonban attól lényegesen különbözik.
Az egyenleten alapuló módszer segítségével több száz kopolimerizációs folyamatra vonatkozó régebbi (részben irodalmi) adatot újra értékeltek a Kelen-Tüdõs módszer alapján, meghatározták a kopolimerizációs állandókat és az egyes folyamatok keresztzáródási állandóit. Az eredmények a forró gyök koncepcióra épülõ mechanizmus alapján levezetett egyenletek alkalmazhatóságát igazolták. Ezzel egy régóta megoldatlan probléma, a kopolimerizációs ill. reakciókonstansok meghatározása nyert megoldást. Az eljárás a kopolimer összetétel meghatározásának jól ismert, világszerte idézett standard technikája lett. A Reaction Kinetics and Catalysis Lettersben megjelent Kelen-Tüdõs közleményre 1997-ig adott 647 idézés, közülük 35 1995-ben, 20 évvel a megjelenés után, talán eléggé meggyõzõ bizonyítéka ennek.
Az elmondottak alapján megállapítható, hogy a forró gyök hipotézis alkalmazhatósága a folyékony fázisú polimerizációs folyamatok teljes körére nézve bizonyítást nyert, joggal beszélhetünk tehát forró gyök elméletrõl.
Nem csupán azért fordítottam különös figyelmet a forró gyök hipotézisre, annak hipotézisbõl elméletté válására, mert ezt Tüdõs fõmûvének, összefüggõ, kiérlelt egésznek tartom. Szeretném kiemelni a kialakulás karakterisztikus vonásait is:
Létezõ, az irodalomban alig, vagy egyáltalán nem említett anomáliákból (az elméleti értéknél jelentõsen kisebb sztöchiometriai együttható, a monomer egynél nagyobb rendûsége, a növekedési, - esetenként az iniciálási - sebességi állandó függése a hígítás mértékétõl) indul ki, ezekre keres magyarázatot.
Óriási irodalmi anyag ismeretében, annak feldolgozásával, de ugyanakkor a megelõzõ ismeretanyag ellentmondásait is felismerve és ütköztetve alakítja ki saját koncepcióját. Ennek illusztrálására csak azt említem, hogy a forró gyök hipotézist részletesen ismertetõ kétrészes - összesen 87 oldalas - összefoglaló tanulmány (3) irodalomjegyzéke a saját publikációkon felül 180 tételt tartalmaz!
Meggondolásainak igazolását több úton keresi: az irodalomból vett analógiákra épít; az adott gondolatot saját számításokkal ellenõrzi; az egyes megállapítások következményeit minden esetben kísérletileg ellenõrzi. Fölényesen, otthonosan kezeli az irodalmat, könnyedén fogalmazza meg a problémákat mind a matematika nyelvén, mind a kísérleti stratégia meghatározása során. A stratégiát a széleskörûség jellemzi, a koncepciót nem egy-egy kiválasztott rendszeren, hanem nagyszámú példán, különbözõ vegyületcsoportokkal ellenõrzi.
Mindezek felett ki kell emelni azt a bátorságot, amelyet a forró gyök hipotézis megformálása és folyamatos elméletté érlelése igényelt. Gondoljuk meg: alig múlt 30 éves, amikor már a kész, kiforrott koncepciót ismertette, alátámasztva azt kísérleti eredményekkel, számításokkal és irodalmi adatokkal. Ez a koncepció azonban eltért mind a Hinshelwood, mind a Szemjonov-féle energialánc koncepciótól, mert abból indult ki, hogy a láncvivõ köztitermékekben koncentrálódott energia elõsegíti a láncnövekedést, a láncvivõ gyökök elvi megfontolásokkal alátámasztott vibrációs gerjesztésével számolt. Összességében a forró gyök elmélet “az anyagi és energialánc koncepció unikális szintézisének tekinthetõ “(12).
A polimerizációs folyamatoknak a Tüdõs Ferenc által alkalmazott kifejezési módjából természetszerûleg következett általánosabb kinetikai problémák tanulmányozása. Igy foglalkozott - többek között - komplex folyamatok formálkinetikai leírásával (13), adiabatikus reakciók kinetikájával, stabilis szabad gyökök szintézisével és kimutatásával.
Az inhibíciós elemi lépésbõl és a kopolimerizációból kiindulva egy további általános kémiai probléma, a reakcióképesség, a reaktivitás kezelésére is vállalkozott, ami a kémiai szerkezet és a reakcióképesség közötti korreláció szempontjából jelentõs kérdés. A kémiai átalakulások többségét képezõ bimolekulás reakciók lejátszódásának ugyanis mind termodinamikáját, mind kinetikáját a résztvevõ két molekula tulajdonságai együttesen határozzák meg, a reakcióképességet ezért nem lehet csupán az egyik reakciópartnerhez kötni. A gyök és a monomer reakcióképessége, valamint a polaritási tényezõk és a reakciósebesség mértéke közötti összefüggés alapján a kísérleti adatokat az elõzõeknél jobban leíró számítási modellt dolgozott ki. Ennek a darmstadti Német Mûanyagkutató Intézettel folyó együttmûködés keretében végzett munkának elsõ eredményeirõl az 1988. évi MTA Közgyûléshez kapcsolódó, Makromolekuláris kutatások és az ipar c. ülésszakon számolt be (14).
Látható az elõbbiekbõl, hogy Tüdõst a reakciókinetika kérdései egész pályája során folyamatosan foglalkoztatták, pályájának abban a szakaszában is, amikor figyelme a polimerizálás mellett más kérdésekre, különösen a polimer degradáció kérdéseire (is) irányult.
A világ mûanyag termelésének a II. világháború utáni hatalmas méretû fejlõdése elérte hazánkat is: 1960 és 1987 között az évi 11.9 kilótonnás hazai mûanyagtermelés 540.9 kilótonnára növekedett. Különösen gyors volt a növekedés 1970-tõl, az olefin program keretében 17 év alatt a növekedés mintegy tízszeres volt. Természetes, hogy ezzel összefüggésben a hazai polimerkémiai kutatások is rendkívül kiszélesedtek. Tüdõs Ferenc és munkatársai a hetvenes évektõl a polimerizáció mellett növekvõ figyelmet és erõt fordítottak a mind stabilitás szempontjából, mind környezetvédelmi szempontból nagy fontosságú polimerdegradációs folyamatok vizsgálatára, amelyekben a mechanizmus kutatásnak és a kinetikai módszereknek legalább akkora szerepük van, mint a polimerizálási folyamatban. Nem meglepõ, hogy Tüdõs és munkatársai e területen is jelentõs eredményeket értek el. Különös fontosságot tulajdonítottak az oxidativ degradációnak, fõleg a polietilén és polipropilén termikus oxidációjának, a fizikai és kémiai szerkezet, a hibahelyek szerepének, a stabilizátorok hatásának és a hatékonyságukat befolyásoló tényezõknek, az oxidációs végtermékek összetételének; a polietilén és a polipropilén közötti e tekintetben mutatkozó különbségeknek.
Tüdõs Ferenc és munkatársai más szerzõk munkáit is felhasználva összeállították a poliolefin kis és közepes, illetve nagy nyomásra érvényes ötlépcsõs (iniciálás, gyökös oxidáció, láncnövekedés, degeneratív elágazás, termináció) mechanizmusára vonatkozó elgondolást. Kiindulópontként azt fogadták el, hogy az oxigén autokatalitikus jellegû kémiai abszorpciót szenved, a különbözõ végtermékekhez vezetõ folyamatokat azonos kinetikai görbék jellemzik. A makromolekulák hossza monoton csökken a fragmentálódás következtében. Az általános mechanizmus alapján kinetikai egyenletrendszert építettek fel, és ennek érvényességét vizsgálták szilárd fázis és olvadék esetében. Megállapították, hogy az oxidáció kezdeti sebessége függ a polimer fizikai szerkezetétõl, rendezettségétõl és változik idõponttól és a mintán belüli helytõl függõen. Miután az oxidáció folyamán változik a polimer kémiai és fizikai szerkezete, molekulasúlya, változnak a reakció idõtartama alatt a folyamat sebességi állandói és a sebességmeghatározó fizikai állandók (pl. diffúziós állandó, O2-oldódás) is.
Mindezen tényezõk hatását szisztematikus vizsgálatnak vetették alá. Ezáltal fontos ismeretanyagot biztosítottak e poliolefinek oxidációs folyamatainak ellenõrzéséhez, illetve irányításához. Iring és Tüdõs 1990-ben adták közre e munkák összefoglaló áttekintését (15).
Család, környezet, "közeg"
A fiatal tudományos osztályvezetõbõl a 70-es évekre akadémikus, az ELTE tanszékvezetõ egyetemi tanára és világszerte elismert tudós lett, széleskörû nemzetközi kapcsolatokkal.
Feri sikeres pályájához hozzátartozott a boldog, kiegyensúlyozott családi háttér. Egy életén át volt mindenben társa Helga, akivel a leningrádi évek során találkoztak. Ilyen szép, harmonikus viszony ismeretében fogjuk igazán fel, hogy a magyar nyelv talán minden nyelvnél pontosabban fejezi ki a házastársi kapcsolat lényegét e szóval: feleség.
A három leány, a család napsugaras hangulata egyszerre jelentett ösztönzést és lelki békét. Feri sokat foglalkozott lányaival, talán ennek is eredményeként része lehetett abban az örömben is, hogy ketten közülük az õ szakmáját választották, ugyancsak vegyészek lettek.
Feri kezemunkájával is hozzájárult a család lakásának igazi otthonná formálásához. Kitûnõ kézügyessége nem csak a laboratóriumban, otthon is érvényesült: mindent javított, amit kellett, amatõrként elektronikai eszközökkel veszõdött, hobbyja volt az amatõr fényképezés, aminek révén a családi események megörökítõdtek.
Közvetlen, baráti légkör uralkodott a frissen alakult és gyorsan fejlõdõ intézeti Osztályon is, amelyet Tüdõs Ferenc vezetett. Amikor egy épületben dolgoztunk, ezt magam is tapasztaltam. Feri végtelenül segítõkész volt, az Osztályon dolgozókat elsõsorban kollégának, munkatársnak tekintette. Támogatta, segítette õket a laboratóriumban, egyengette útjukat tanácsokkal és olyan kutatási témákkal, amelyek megoldása révén tudományos fokozatot szerezhettek. Mindenekelõtt az õ érdeme volt, hogy az Osztály kutatóközösségé vált. Nem homályosíthatja el ezt a tényt az, hogy késõbb, a nyomasztóan nehéz anyagi helyzetben a szûkös források elosztása viták és sajnos egyes esetekben konfliktusok forrásává vált.
Tüdõs Ferenc életútjának ismertetése során nem kívánok megkerülni egy tényt: Õ - mint sokan mások az õ korosztályában - homo politicus is volt. Az indítást a háború és az azt közvetlenül követõ évek hangulata adta. Sokan bíztak, bíztunk abban, hogy a háborús pusztítás, a háború borzalmai után az ország akkori reménytelen állapotából megindul felfelé az új úton. Tenni is akartak ezért. A tenni akarás vezette õt is arra az oldalra, ahol generációja nagy részével együtt a helyét érezte. Alapvetõ meggyõzõdéséhez mindvégig hû maradt annak ellenére, hogy sok csalódás érte és bizony sérelmeket is el kellett viselnie. E generáció tagjai részben a Ferencéhez hasonló utat jártak-járják végig, mások más utat választottak. A krónikásnak nem tiszte véleményt mondani, vagy akár sugalni, de azt nem hallgathatja el, hogy Tüdõs Ferenc az általa eredetileg választott úton haladt végig ebben a tekintetben is.
Az iskola
A Tüdõs Ferenc által megkezdett kutatások körül, az általa vezetett Polimerizációkinetikai és Gyökkinetikai, majd Makromolekuláris Kémiai Osztály valódi tudományos iskolává fejlõdött. Ezt a minõsítést nem a létszám, talán nem is a tudományos fokozatot szerzõk, vagy az itt nevelkedett késõbbi vezetõ kutatók száma adja elsõsorban, hanem mindenekelõtt az a tény, hogy a kutatások egy markáns, meghatározott nézõpont, problémamegközelítési mód, felfogás, koncepció jegyében szervezõdtek. Az elõbbiekben ismertetett tények alapján - gondolom - nem kell külön bizonyítanom, hogy ebben az esetben ez így volt. Mindehhez azonban természetesen hozzátartozik, hogy a Tüdõs körül szervezõdõ kutatók közül heten a kémiai tudomány doktorai, 11-en kandidátusok lettek, hárman egyetemi doktorátust szereztek. Emlékeztetõül és a tudományos színvonal illusztrálására ismertetném az akadémiai doktorok névsorát:
Földes Péterné, Berezsnich Tamara, Iring Rezsõné, Kelen Tibor, Iván Béla, László Györgyné, Pukánszky Béla, Rockenbauer Antal. E nevek puszta felsorolásából is kitûnik, milyen sok irányban ágazott el ez a tevékenység.
Földes Tamara a polimerizáció és kopolimerizáció, Iring Margit a degradáció, Kelen Tibor a kopolimerizáció és degradáció (nem beszélve a már említett matematikai közös munkákról), Iván Béla a degradáció és kationos polimerizáció, Lászlóné Hedvig Zsuzsa a kopolimerizáció, degradáció és polikondenzáció¸ Pukánszky Béla a polimerek fizikai tulajdonságai, Rockenbauer Antal az ESR kutatások területén indult el. Mindnyájan idõvel önálló, vezetõ kutatóvá formálódtak.
A tudományos pályafutás ismertetése során a súlypontot Tüdõs kinetikai kutatásaira helyeztem. Nagy figyelmet szentelt azonban a laboratóriumi metodikára, az új módszerek bevezetésére is. Sokat küzdött az Intézet elsõ elektronspin rezonancia (ESR) és magmágneses rezonancia (NMR) berendezésének beszerzése érdekében. A harc a forrásokért mindig - még a viszonylagos bõség körülményei között is - érinti mások, más egységek érdekeit, de az ebbõl származó konfliktusokat a kutatások eredményessége érdekében is, a munkatársak iránti szolidaritásból is, tisztességbõl is - vállalni kell. Õ vállalta.
Kitûnõ, jól felszerelt iskola jött létre, nagyszerû munkatársakkal és eredményes nemzetközi kapcsolatokkal. Elsõként kell kiemelni külön is az Akron Egyetem (USA) Polimer Intézetével és annak egyik vezetõjével, J.P. Kennedyvel kiépített különleges tudományos kooperációt és emberi kapcsolatot. E mintegy 20 éves együttmûködés elsõsorban a kationos polimerizáció és a kationos kopolimerizáció kérdéseire irányult. A közös kutatások több mint 120 tudományos dolgozatot eredményeztek és több, azóta általánossá vált új fogalom bevezetését, mint a “quasi-living” polimerizáció és a “forced-ideal” kopolimerizáció. Tüdõs 10 munkatársa dolgozott hosszabb-rövidebb ideig Kennedy laboratóriumában.
Kennedy professzor minderrõl így nyilatkozik (16):
“Mindenekelõtt: Tüdõs és budapesti csoportja és az én Akron-béli (Ohio) csoportom sokéves közös kutatásai gyümölcsözõek voltak. Véleményem szerint meghatározó jelentõségü volt Tüdõs hozzájárulása a Living Kationos Polimerizáció (koncepciójához). Ez a munka nagyszámú közös publikáció tárgyát képezte a legmagasabbra értékelt polimer profilú folyóiratokban. Tüdõs nagytehetségü kinetikus volt, képes arra, hogy az alapvetõ összefüggéseket ennek az új, rendkivül hasznos polimerkémiai tárgykörnek az elméletévé építse. A living kationos polimerizációs folyamatok nagyjelentõségüek a korszerû polimerkémiai kutatásokban és jelenleg már ipari, kereskedelmileg forgalmazott termékek (elõállításának) alapját képezik. Tüdõsnek különleges hatása volt a magyar polimerkémiai oktatásra. Munkatársai közül sokan, diákok, fiatalok az õ ajánlásával érkeztek Akronba, hogy kutatómunkát végezzenek laboratóriumomban. Közülük késõbb sokan maguk is jelentõs kutatók lettek. Túlzás nélkül állíthatom, hogy a jelenlegi magyar polimerkutatás nem lenne a jelenlegi szinvonalon Tüdõs hatása nélkül."
A nemzetközi együttmûködésben a másik fontos partner a Szovjetunió Tudományos Akadémiája Polimerkutató Intézete volt, melynek keretében jelentõs mértékû kutatócsere és fontos tudományos-technikai eredmények születtek. Kiemelést érdemelnek az európai kapcsolatok is, ezek között a már részben említett Németország-beliek.
Sokat tett a nemzetközi nemzetközi tudományos együttmûködés építésében más vonatkozásban is. A IUPAC Makromolekuláris Szimpóziumainak állandó résztvevõje volt 1959-tõl kezdve, gyakran tartott plenáris elõadást a legkülönbözõbb nemzetközi tudományos konferenciákon. Az “Elbától Keletre” elsõként Budapesten - 1969-ben közel 1000 résztvevõvel tartott Makromolekuláris IUPAC Szimpózium szervezésében oroszlánrészt vállalt.
Sokat tett a Kelet és Nyugat közötti közeledésért a tudományban. 1983-tól mindvégig elnöke volt a dunamenti országok speciális együttmûködõ szervezetének (Donau Lä ndergesprä ch über natürliche und künstliche Alterung von Kunststoffe), amely Bulgáriától Svájcig fogta át a polimerkémia mûvelõit.
Meg kell említeni itt egy - a Tüdõs iskola fejlõdésével kapcsolatos - nagyon lényeges körülményt: ebben az idõszakban - az ötvenes évek végén és a 60-as évtizedben - a kémiai kutatás feltételei rendkivül elõnyösek voltak még a többi természettudományi ág többségéhez képest is. Az 50-es évek derekán alakult Központi Kémiai Kutatóintézet alapítását követte a Mûszaki Kémiai Kutatóintézet, a Kémiai Szerkezetkutató Laboratórium, majd az Izotóp Intézet létrehozása. Nagy, 20-30-as létszámú tanszéki akadémiai kutatócsoportok mûködtek a budapesti, szegedi és debreceni tudományegyetemek, valamint a Budapesti Mûszaki és a Veszprémi Vegyipari Egyetem tanszékein. Egyidejûleg 6-8 (a számok az átszervezések miatt változtak) jelentõs vegyipari kutatóintézetben és a gyógyszergyárakban nagy kutatási kapacitást képviselõ vállalati laboratóriumokban folyt kutató és fejlesztõ tevékenység. Mindez, továbbá ezen belül az a körülmény, hogy az 1961-tõl önálló Mûanyagipari Kutató Intézetben jelentõs fejlesztési és alkalmazott kutatási tevékenység, valamint bizonyos mértékû igen eredményes alapkutatás is folyt Hardy Gyula vezetésével, módot és indokot is adott arra, hogy az akadémiai intézet a magyar viszonyokhoz képest jelentékeny erõt fordítson a polimerizációs, polimerkinetikai kutatásokra. A tények, az eredmények bizonyították, hogy a lehetõséggel jól élt mind Hardy Gyula, mind Tüdõs Ferenc, a hazai makromolekuláris kutatás eredményei pedig örvendetesen gyarapodtak.
A helyzet azonban a 60-as, 70-es évek fordulóján változni kezdett: A világszerte uralkodó tendenciákkal összhangban Magyarországon is a biológiai, környezet-védelmi és informatikai, késõbb az anyagtudományi kutatások kerültek fokozatosan elõtérbe. A technológiai irányultságú kémiai kutatást ezenfelül is háttérbe szorította az a tény, hogy Magyarország a nagy volumenû vegyipari technológiákat - helyesen - külföldrõl, készen vásárolta. Ez is hozzájárult ahhoz, hogy a kémiai folyamatokkal kapcsolatos kutatások iránti érdeklõdés csökkent.
A polimerkinetikai iskola felbomlása
A tudományos iskoláknak nem ritkán az a sorsuk, hogy a kutatók egy része önálló útra lép, új helyen kezdi kutatásait. (Sajnálatos, hogy ezt a folyamatot a késõbbiekben részletezendõ körülmények felgyorsították) A KKKI polimerkémiai kutatóközössége sem volt kivétel. Kelen Tibor a Debreceni Kossuth Lajos Tudományegyetemen folytatta kutatásait, mint az Alkalmazott Kémiai tanszék tanszékvezetõ egyetemi tanára. Csak rövid idõt töltött ott 1993-ben bekövetkezett tragikus haláláig. Iván Béla az ELTE TTK-n habilitált, Pukánszky Béla a Budapesti Mûszaki és Gazdaságtudományi Egyetem tanszékvezetõ professzora.
Magát Tüdõst is vonzotta az Universitas. Már 1962-ben kapott ajánlatot Buzágh Aladár akadémikus halála után az ELTE Természettudományi Kar Kolloidika Tanszékének vezetésére, ahol az 50-es években indultak polimerkutatások és folyt ilyen irányú oktatás is. Õ vállalkozott volna a feladatra, de számomra teljesen érthetõen egyidejûleg folytatni kívánta a KKKI-ban folyó kutatásokat, az éppen kiépített eredményes és reményteljes kutatásokat folytató közösség irányítását. A Kar számára ez nem volt megfelelõ.
Végül, 1973-ban, Gerecs Árpád utódaként lett Tüdõs Ferenc az ELTE-n - mint egyetemi tanár - a Kémiai Technológiai Tanszék vezetõje. A polimerkutatásoknak ezen a tanszéken is voltak elõzményei: Zsadon Béla irányításával foglalkoztak természetes polimerek vizsgálatával.
Az õszinteség jegyében szólnom kell Tüdõs Ferenc helyváltoztatása hátterének egy vonatkozásáról. Õ 1971-ben megpályázta a KKKI-ban meghirdetett tudományos igazgatóhelyettesi feladatkört. Pályázatát azonban nem fogadták el Tüdõs személyétõl független ok miatt, amely az adott helyzetben ugyan érthetõ, de vele szemben messzemenõen igazságtalan volt. Nekem kellett akkor ezt a döntést vele közölnöm és a mai napig fáj visszagondolnom erre. Tudom - késõbb is esett szó közöttünk errõl - hogy ezt a dolgot mennyire fájdalmasan élte meg.
Munkája a tanszékre kerüléssel jelentõsen megnõtt: a tanszékkel kapcsolatos adminisztratív terhek, az általa szeretettel és nagy odaadással végzett oktató munka nagy energiát kívánt.
A Tanszék vezetésével egyidõben ugyanis Tüdõs folytatta a KKKI-ban is a tudományos osztály vezetését. Az elgondolás az volt, hogy az osztály egy idõ után akadémiai kutatócsoportként teljesen az egyetemi tanszékhez csatlakozik. Ez összhangban volt azzal a koncepcióval, amely abban az idõben az akadémiai kutatások egy részének az egyetemre helyezését célozta, az elõzõ évtizedekben meggyengült egyetemi kutatások megerõsítése, a felsõoktatás korszerû tudományos bázisának fejlesztése érdekében. Így 1973-74-ben tucatnyi, a Budapesti Mûszaki Egyetemen és az ELTE-n mûködõ tanszéki akadémiai kutatócsoport beolvadt az egyetemi tanszékek rendszerébe.
A 70-es években az akadémiai intézetek bevételeiben jelentõsen megnõtt a szerzõdéses - vállalati, minisztériumi és OMFB megbízások alapján végzett és finanszírozott - munkák aránya. A bruttó termelési érték százalékában kizárólag kutatási-fejlesztési célra fordítható vállalati mûszaki fejlesztési alapok erre megfelelõ fedezetet biztosítottak. Az Akadémia pedig a költségvetési fejlesztési forrásokat a 70-es évek elején induló Szegedi Biológiai Központra fordította elsõsorban, ennek következtében a kémiai és más természettudományi és mûszaki intézetek egyre jobban rákényszerültek a külsõ megbízásokra, mert költségvetési forrásaik nem növekedtek. A feladatok teljesítése létszámnövelést igényelt. A KKKI-ban a 80-as évek elejére a létszám mintegy 550 fõre növekedett, a költségvetés e létszámnak csak mintegy 60%-át biztosította.
A helyzet a 90-es évek elejétõl kritikussá vált. A vállalati kötelezõ mûszaki fejlesztési alapképzés rendszere megszûnt. A magyar vállalatok többsége súlyos gazdasági helyzetben volt, kutatások finanszírozásához nem voltak forrásaik. A kutatás költségvetési támogatása stagnált, reálértékben jelentõsen csökkent, a minisztériumi és OMFB források is drasztikusan csökkentek. A KKKI más akadémiai intézetekkel együtt kritikus helyzetbe került: a költségvetési forrás az Intézet költségeinek csak mintegy harmadára volt elég. A kémiai kutatás kiemelkedõen elõnyös hazai helyzete megszûnt. A vegyipari kutató intézetek minimálisra zsugorodtak, vagy megszûntek, az akadémiai intézetkonszolidáció során két kémiai intézetet egyetemhez soroltak, a KKKI-t és másik két intézetet egy központtá alakítottak, jelentõs létszámcsökkentést írtak elõ. Az 1988-as mintegy 1200 fõs akadémiai kémiai kutatóintézeti létszám 450-re csökkent.
A Tüdõs akadémikus által vezetett kutatások költségvetési támogatása távolról sem volt elégséges. A szûkös források osztályok közötti és az Osztályon belüli elosztásának módja sok vitát, indulatokat keltett. Ez nem kevés gondot, fájdalmat okozott Ferencnek. Ekkor került újólag napirendre a tanszéki akadémiai csoport létrehozása, amire végül 1997-ben került sor. A KKKI bizonyos költségvetési forrást és létszámot ebbõl a célból az ELTE Kémia Technológiai Tanszékére telepített. A polimer kutatások más részei az Intézetben az Iván Béla (Polimerkémiai és Anyagtudományi Osztály) és a Pukánszky Béla által vezetett - a Makromolekuláris Kémiai Osztályból már mintegy 3 évvel elõbb kivált - részlegben (ma Polimer Fizikai-Kémiai Osztály) folytatódtak.
Tüdõs az új helyzetben is folytatta a kutatásokat, bár a beszûkült lehetõségek mélyen érintették. Új ötletek, új irányok felé is fordult. Több OTKA pályázatot is elnyert, ami a kutatások finanszírozása szempontjából is fontos volt. Nemzetközi Polimerkémiai Konferencia magyarországi szervezésén gondolkodott, miközben szervezte a XX, Dunavölgyi mikroszimpóziumot. Ezt már nem õ nyitotta meg: az 1998 május 10-én kezdõdõ szimpózium megnyitóján már reá emlékeztek.
Átnéztem Tüdõs Ferencnek az MTA Makromolekuláris Kémiai tanszéki Kutatócsoportja vezetõjeként 1998. február 3-i keltezésû, az Akadémiához benyújtott, a Kémia Technológiai Tanszékkel közös pályázatát. Célként a homo- és kopolimerizáció kinetikájának továbbfejlesztése szerepel, új környezetbarát technológiai eljárások kidolgozása érdekében. Tervezte a térhálós polimerek degradációjának vizsgálatát reciklizáció céljából, a folyamat követésére alkalmas új módszerek fejlesztését, a polipropilén szilárd fázisú módosítását célzó, a linzi PC-vel között megállapodás keretében végzett kutatások folytatását. Továbbra is folytatni kívánta a polimerdegradációs folyamat kinetikájának és mechanizmusának vizsgálatát.
Ezeket a kutatásokat a pályázatot aláíró Tüdõs Ferenc már nem irányíthatja. Az Õ útja 1998. április 20-án befejezõdött. A pálya, bízom benne - nem. Mûvét folytatják mások, eredményeit, gondolatait bizonyára sokáig fogja még hasznosítani a kémiai kutatás világszerte. Ismerünk ilyen példákat, Tüdõs Ferenc életmûve bizonnyal ezek közé tartozik majd.
(A szerzõ köszönetét fejezi ki László
Györgyné Hedvig Zsuzsa akadémiai doktornak és
Tüdõs Ferencné Feuer Helgának az Emlékbeszéd
elkészítéséhez nyújtott értékes
segítségért.)
Hivatkozások
1. Tüdõs F.: Naturwissenschaft 41, (1954) 138.
2. Tüdõs F., Kelen T. MTA Kém.Tud.Oszt.Közl.
4, (1954) 236.
3. Hahn P., Tüdõs F. és Szabó Z.: MTA Kém.Tud.Oszt.közl.
5, (1954) 409.
4. Tüdõs F.: Nyekotorie voproszi kinetiki ingibirovannoj
tyermopolimerizacii sztirola. Kandidátusi disszertáció,
Technologicseszkij Institut im Lenszovjeta. Leningrád, 1956.
5. Tüdõs F.: Nyekotorie problemi kinetiki radikalnoj polimerizacii.
Disszertáció a kém.tud. doktora fokozat elnyerésére.
Technologicseszkij Institut im. Lenszovjeta. Leningrád, 1964.
6. Tüdõs F.: A gyökös polimerizáció
kinetikájának tárgyalása a forró gyök
hipotézis alapján. MTA Kém.Oszt.Közl. 21,
(1964) 49-191.
7. Polányi, M., Schay G.: Z.phys.Chem. B1, (1928) 30.
8. Schay, G.:Z.phys.Chem. B11, (1939) 291.
9. Bunker, D.L.: Nature 194, (1962) 1277.
10. Tüdõs, F., Kelen, T, Földes-Berezsnich T.: Kém.Közl.
44, (1975) 243.
11. Kelen, T., Tüdõs, F.: React.Kinet. and Catal.Lett.
1, (1974) 487.
12. Zaikov, G.E., Polymer News 23, (1998) 322.
13. Kelen, T., Tüdõs F.: Acta Chim.Hung. 59, (1969)
323.
14. Tüdõs, F.: Kém.Közl. 71, (1990)
133.
15. Iring, M., Tüdõs F.: Progr.Polym.Sc. 15, (1990)
217.
16. Kennedy, J.P.: Személyes, írásos közlés.